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基于多尺度界面设计的高性能仿生珍珠层材料的研制
2019-08-13作者:浏览次数:26  来源:中国科学技术大学
贝壳珍珠层由易碎的碳酸钙矿物和少量的柔性聚合物组成。虽然其组成简单,但其精细的多级结构和界面特性使其具有优异的力学性能,超过了其自身成分的几个数量级。这种在温和条件下由简单材料组分的生长而得到的多级结构和性能放大,引起了研究者的广泛关注。矿物粘土和石墨烯等超薄纳米片作为近理想无缺陷的纳米结构单元,被广泛应用于珍珠状复合薄膜和涂层的制备。然而,构建更具实用性的宏观块状珍珠状材料仍然是一个巨大的挑战,主要表现在难以设计坚固可控的微/纳米级界面,以增强纳米片单元之间的互连及其互连。从而实现了宏块材料的性能增强。
近年来,中国科技大学于树红教授与吴恒安教授在深入了解“砖泥”层状微纳米结构的基础上,共同提出了一种新型的基于仿生多尺度软-硬双网络聚合物的界面设计策略。贝壳珍珠层,多层界面的特点及强化增韧机理。采用有效的自下而上仿生组装方法,利用廉价的粘土纳米片成功制备了综合性能优异的宏观块状珍珠状纳米复合材料。所提出的界面设计策略温和、灵活,可应用于蒙脱石、石墨烯等不同的二维纳米结构单元系统。最近发表在《物质》(Matter 2019,1412-427)上的相关研究论文,标题为“通过多尺度软-刚性双网络界面设计策略获得的高级仿生珍珠块状纳米复合材料”。第一作者是陈思明,博士生,副研究员高华玲。还有孙晓浩医生。
研究人员用廉价的蒙脱石纳米板(MTM)组装“砖块”。刚性酚醛树脂聚合物(resol)和柔性聚乙烯醇分子(pva)的复合成分用作界面协同“粘合剂”(图1a)。采用红外光谱、热重分析、原子力显微镜、拉伸载荷和分子动力学等方法。通过化学模拟,系统地验证了氢键的相互作用和组分之间的物理互穿纠缠,并利用蒸发自组装叠片技术构建了仿生珍珠层复合块。证明了微纳米多尺度双网络界面设计对最终材料宏观性能的贡献。在溶液蒸发诱导的自组装过程中,MTM和聚合物自组装成有序的层状“砖泥”结构。锚定在MTM之间的软-硬双网络聚合物(刚性间苯二酚和柔性聚乙烯醇)通过氢键和物理互穿纠缠作为纳米级键合界面(图1b)。通过进一步利用软硬双网络组件控制微尺度膜之间的黏着界面,并将膜层压(图1b),最终制备了大尺度珍珠状纳米复合块(图1c)。从图1d、e可以看出,仿生结构材料表现出优雅的裂纹偏转和纳米片提取,表明其显著的增韧行为。
研究人员通过调节纳米尺度薄片间以及微米尺度薄膜间的软硬双网络结构界面,可以准确调控并优化所设计仿生块材的力学性能。得益于这种新颖的协同界面增强策略,所优化构筑的仿生块材展现出显著的力学增强效率(~80%),优于许多已报道的仿珍珠层结构材料,如性能优异的氧化铝陶瓷基仿生结构材料(图2a, b)。此外,由于刚性resol分子网络能够抵抗一定的高温,界面优化后的仿生复合材料还表现出优异的热稳定性,被火焰燃烧107s仍然能维持基本形态,既不会被高温熔化滴落,也不会卷曲变形(图2c-e)。
同时,除热稳定性外,所优化构筑的仿生复合材料还具有抵抗湿气的能力,这是因为刚性resol网络对湿气不敏感。由于MTM和PVA的吸水属性,该二元纳米复合材料在高湿度条件下(~94% RH)相比常规湿度条件(~40% RH),其强度和模量分别骤减了265.7%和215.0%。当在该二元体系中引入少量(~10 wt.%)resol分子构建软硬双网络界面后,三元复合材料展现了明显的抗湿能力,其性能衰减(197.2%和145.5%)远低于仅含软界面的二元体系,这反映了resol网络能够有效抑制MTM及PVA的塑化滑移。该界面设计策略也适用于强化石墨烯基纳米复合体系,界面优化后的石墨烯基三元复合膜相比常规二元复合膜,其强度和模量分别从45 MPa和3 GPa被提升至200 MPa和18 GPa。
研究人员提出的新的仿生多尺度软硬件双网络接口设计策略,通过加强纳米芯片单元的界面,可以有效地提高宏观仿生复合块的综合性能。与基于其他界面设计的仿生结构材料相比,优化后的仿生复合材料具有较高的机械强化效率和良好的抗热湿性能。开发的矿物粘土基纳米复合材料有望在广泛的结构材料应用中发挥作用。提出的多尺度软、硬双网络接口设计策略,将为新型仿生结构材料的构建和强化提供有效的设计思路。
该项研究受到国家自然科学基金委创新研究群体、国家自然科学基金重点项目、中科院前沿科学重点研究项目、中科院纳米科学卓越创新中心等的资助。
基于多尺度界面设计的高性能仿生珍珠层材料的研制
图1.(a)MTM、Resol和PVA的结构示意图。(b)将多尺度软硬件双网接口设计引入仿生纳米复合材料块体的有效制备中。(c)MTM-PVA间苯二酚仿生复合块。(d)试块在弯曲荷载作用下出现变形裂纹扩展。(e)块体的断裂形态显示珍珠层的层状结构和纳米片的提取。
基于多尺度界面设计的高性能仿生珍珠层材料的研制
图2.(a-b)界面优化后仿生块力学增强效率的比较。(c-e)PVA、MTM-PVA和MTM-PVA Resol薄膜的燃烧。

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